Câu chuyện “Crayon Shin-chan: Cuộc Phiêu Lưu Tuyệt Vời Ở Henderland” xoay quanh chuyến đi của Shinnosuke và đám bạn ở trường mẫu giáo Futaba đến một công viên giải trí tên Henderland, nằm ở tỉnh Gunma. Trong lúc chạy quanh chơi đùa, Shin chẳng may bị lạc tách khỏi bọn bạn. Nhưng trong cái rủi có cái may, cậu khám phá ra một bí mật ghê gớm đang ẩn chứa nơi này.
Tại đây, Shin còn gặp một cô bé búp bê rất đặc biệt. Cô bé búp bê này tặng cho Shin một bộ bài phép thuật bí ẩn. Thế giới phép thuật này thật đáng sợ, luôn chực chờ tấn công Shin cùng gia đình cậu. Và đứng đầu mọi chuyện là hai gã phù thủy giả gái cực kỳ tinh quái. Để bảo vệ mình và dùng sức mạnh từ những quân bài, cùng với sự giúp đỡ của gia đình và cả những người bạn tưởng tượng, Shin phải đánh bại những thế lực đen tối này, quyết tâm đem lại sự bình yên cho Henderland.